14C-AMS，抓住雾霾源

1 城市污染监测

矿石和生物体燃烧过程中所排放出的含碳物质、有机分子和气溶胶中的有害成分，在不同程度上影响人类健康、区域内可见度以及全球环境的变化。因此，研究它们的来源十分重要。¹⁴C是这方面监测的主要核素之一，AMS通过对¹⁴C的测量，可定量地鉴别排放物的来源是矿石源还是生物源。近年来，随着全球环境污染的愈来愈严重，PM2.5逐渐成为一个国际研究的热点。国际上较早通过¹⁴C-AMS方法研究空气中PM2.5来源的是美国亚特兰大乔治亚理工学院的Rodney J等，随后，英国爱丁堡大学的Mathew R. Heal 等通过¹⁴C-AMS方法分析了英国大气中PM2.5的主要来源，紧接着，匈牙利德布勒森大学的I.Major等基于瑞士苏黎世大学的专用AMS系统建立了此方法，并在2013年对此方法进行了发展和优化。在国内，中国科学院上海应用物理研究所的刘卫等2012年通过碳同位素比技术定量估算了城市大气CO₂的来源。紧接着的2013年，中国科学院广州地球化学研究所的丁平等，通过研究大气中的¹⁴CO₂，对2010-2011年广州城市大气中化石源CO₂浓度变化特征进行了观测。1994年，北京大学和美国国家标准与技术研究所分别用AMS方法对一些城市中的不同地区、不同季节时的大气中有害成份，如气溶胶、一氧化碳和苯中¹⁴C的含量进行了测量，并评估了其矿石源和生物源的贡献。美国加州大学地球科学学院通过AMS测量，研究洛杉矶市区及周边的化石燃料燃烧的CO₂的释放量，通过对内陆地区及沿海地区汽车等释放的CO₂进行分析，通过测量发现释放量分别为23μmol•mol^-1和5-10μmol•mol^-1。北京大学环境科学中心曾利用¹⁴C特征的生物来源示踪特性，结合AMS技术运用到大气气溶胶来源的研究中。对北京中关村地区、东单地区在采暖期及非采暖期的气溶胶样品、湖南和青岛的气溶胶和地表土样品进行AMS测量，从而分析样品中含碳组分的来源，对其进行源解析，最终发现样品中的含碳组分基本相同但来源有很大差异。在2013年初，在相关报道《核技术向雾霾宣战》中明确提出了将加速器质谱技术测量¹⁴C及其碳同位素的核技术手段运用与大气PM2.5源解析。以上研究证明了¹⁴C-AMS在环境研究领域有更好的拓展方向。

2 核污染监测

随着禁核条约的实施与核应用事业的不断发展（如核电站），核环境实时监测变得越来越迫切与重要。虽然核能为人类的生活带来了很多益处，但是放射性核燃料的回收和意外核事故释放出的长寿命放射性核素日益威胁着人类的健康与发展，加上20世纪五六十年代军备竞赛时遗留下来的长寿命放射性核素仍然在环境中大量存在，如何对这些长寿命产物进行定量和后续处理，并且通过人类生活区域的食物链对其进行跟踪，高灵敏的AMS方法起着重要作用。如澳大利亚国立大学与挪威农业大学合作，利用AMS方法对取自Ob和Yenisey两条河河口的水和沉积物样品中Pu的浓度和同位素比值进行了测量，结果显示：Ob河口的Pu元素仅仅来自于Novaya Zemlya的大气核测试产生的原子尘，而Yenisey河口的Pu则具有明显的武器原料特征，由此推测其来自于两河交界处的前苏联核武器生产和处理厂。另外有资料表明，英国Sellafield核废物处理工厂曾把超过1吨的⁹⁹Tc排放到北部海洋。虽然目前的计算结果显示⁹⁹Tc产生的放射性风险不会对当地人们的生活产生影响，但是科学研究表明，甲壳类和贝类在生长过程中从周围的海水汲取了大量的放射性核素，经估计，生活在爱尔兰海滨的人们食用的海产品中的放射性剂量目前大部分来自于⁹⁹Tc的贡献。然而，人们从这种天然来源摄入的同位素与其后来对身体产生的影响并不是目前就能知道的，因为⁹⁹Tc已经通过自然过程与海洋环境融为一体。通过一些与之相关的环境样品或个体研究⁹⁹Tc的摄入和排泄，这方面的研究工作正在进行之中。由于⁹⁹Tc在环境或个体中的浓度非常低，高灵敏度的AMS为这方面的研究提供了理想的测量方法。

我国的AMS实验室在此方面也开展了大量的工作，如蒋崧生等测量了我国连山关铀矿矿床附近地下水中的³⁶Cl/Cl，从而了解地下水的污染和走向，对高放射性环境周边地区的地表水和地面水中的¹²⁹I进行测量，实验结果表明：高放射性周边环境水中¹²⁹I的含量为10⁸ atoms/L到10⁹ atoms/L，这为核污染检测提供了非常有用的实验数据；何明等利用AMS开展了反应堆废水中⁹⁹Tc含量的测定工作。尤为值得一提的是，2011年3月日本福岛核事故之后，CIAE-AMS实验室对北京周边及河北等地的大气、雨水中的¹²⁹I含量进行了测量。实验测试样品为福岛事故期间北京地区的大体积气溶胶样品，采样日期分别在3月20日，3月26日，4月5日以及4月15日。所测¹²⁹I浓度值得到的变化趋势证实，在3月26日左右空气中¹²⁹I的浓度值开始高于3月20日的本底水平，说明此时事故来源的¹²⁹I已传输到北京，同时¹²⁹I浓度值在4月4号到5号间达到峰值，这与气溶胶¹³¹I数据的峰值时间点符合一致。而¹³¹I的测量结果显示，截止3月28号传统的g谱仪仍未检测出事故来源的¹³¹I，这充分体现了，在核泄漏早期监测方面，AMS测量¹²⁹I较之传统g谱仪测量¹³¹I具更高的灵敏性。

图1 . 福岛核事故期间北京地区大气颗粒物中¹²⁹I与¹³¹I的原子个数浓度值

3 全球环境变化研究

第四纪时代是人类历史发展的最近二百万年，在这段时期内全球气候、环境发生了剧变，人类向各地迁移。对于这些变化过程，冰芯研究显得尤为重要，因为冰芯与历史记录、树轮、沉积物、黄土、孢粉等可提取气候环境变化信息的介质相比，具有保真性强、包含的信息量大和时间尺度长等优点。宇宙射线在大气表层引发核反应生成¹⁰Be、³⁶Cl等放射性核素，经过沉降过程到达地球表面，这些放射性核素的产率受太阳活动和地磁场变化等因素的影响，沉降过程则和气候有关，而极冰很好地保存着这些放射性核素数万年来的连续记录。因此通过对冰芯中¹⁰Be、³⁶Cl等核素进行高灵敏分析，可以获得太阳活动、古地磁和气候的相关信息。例如，Green等对Inilchek冰川两段冰芯中³⁶Cl的含量进行AMS测量比较，据此分析了中纬度地区的环境变化过程。这方面的工作早在AMS技术建立的初期就已开始，近期仍比较活跃。

温室效应是当前人们所关注的全球性热点话题，其导致的直接影响就是全球气候变暖、冰川消融，从而给人类带来不敢设想的、灾难性的后果。大气中甲烷浓度的明显增加是导致这一效应的一个主要因素。由于大气中甲烷可能的来源既有天然气管道泄漏(不含¹⁴C的死碳)，也有来自家畜、废物掩埋、生物体燃烧或其他天然系（如矿石）的释放(含有现代碳水平的¹⁴C)。对于在大气中含量相对较低的甲烷，只有AMS能够满足测量灵敏度的需求。如对大气中¹⁴CH₄的AMS测量结果显示：新西兰南方有大约25%的大气甲烷来源于矿石。此外，荷兰科学家也对欧州西北部大气甲烷的排放量进行了研究，测量结果表明：除了压水堆和热水堆外，其他的核装置也产生¹⁴CH₄。北京大学郭之虞、刘克新等开展的大气气溶胶污染物来源的研究中，对含有大量环境信息的地质层位样品进行了¹⁴C-AMS测量，并给出了精细的年代序列，这非常有助于了解过去数万年来环境变化及其发展趋势。

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