中国原子能科学研究院--加速器质谱技术及其在环境科学中的应用

【核心介绍】长寿命的宇宙射线成因核素和人工生成核素如14C、10Be、26Al和129I等在环境科学具有非常重要的意义。由于他们半衰期长、含量及其低（同位素丰度比在10-10—10-16范围），采用传统质谱和放射性测量方法都不能够对其准确测量，目前只有加速器质谱（AMS）是能够对其有效的测量。本文介绍AMS原理、技术发展现状、测量方法以及在环境保护中的应用。 　

加速器质谱技术及其在环境科学中的应用

何 明 庞义俊 姜 山^*

(中国原子能科学研究院 北 京 102413)

摘 要 长寿命的宇宙射线成因核素和人工生成核素如¹⁴C、¹⁰Be、²⁶Al和¹²⁹I等在环境科学具有非常重要的意义。由于他们半衰期长、含量及其低（同位素丰度比在10^-10—10^-16范围），采用传统质谱和放射性测量方法都不能够对其准确测量，目前只有加速器质谱（AMS）是能够对其有效的测量。本文介绍AMS原理、技术发展现状、测量方法以及在环境保护中的应用。

关键词 ¹⁴C，加速器质谱（AMS），环境保护

中图分类号 O657

Technology of Accelerator Mass Spectrometry and Its Applications in Environmental Science

He  Ming , Pang  Yijun ,  Jiang  Shan*

(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413)

Abstract The Long-lived cosmogenic radionuclides and artificial radionuclides, such as 14C, 10Be, 26Al and 129I, have a very important significance in environmental science. However, above radionuclides have long half-life, and low content (isotope abundance ratio in the range 10-10-10-16). Using conventional mass spectrometry and radioactive methods are not able to accurately measure. Recently, accelerator mass spectrometry (AMS) is capability of effective measurement. This article introduces the principle, technology development situation, methods of measurement of AMS and its application in environmental protection.

Key  words 14C; Accelerator mass spectrometry; Environment protection

因地质和考古等学科发展的需求，随着加速器技术和离子探测技术的发展，于上世纪七十年代末诞生了一种新的核分析技术—加速器质谱（accelerator mass spectrometry,简称AMS）技术^[1,2]。AMS是基于加速器和离子探测器的一种高能质谱，属于同位素质谱（MS），它克服了传统MS存在的分子本底和同量异位素本底干扰的限制，因此具有极其高的同位素丰度灵敏度。目前传统MS的丰度灵敏度最高为10^-8，AMS则达到了10^-16。AMS不仅具有如此高的分析灵敏度，还有样品用量少（ng量级）和测量时间短等优点。因此AMS为地质、考古、海洋、环境等许多学科研究的深入发展提供了一种强有力的测试手段。

AMS的发展可以追溯到1939年，Alvarez和Cornog利用回旋加速器测定了自然界中³He的存在^[3]。在之后的近40年中，由于重粒子探测技术和加速器束流品质等条件的限制，一直没有开展任何关于AMS的工作。随着地质学、考古学等对¹⁴C, ¹⁰Be等长寿命宇宙成因核素测量需求的不断增强，为了解决衰变计数方法和普通质谱测量方法测量灵敏度不够高的问题，1977年，Muller^[4]提出用回旋加速器探测¹⁴C，¹⁰Be等长寿命放射性核素的建议。几乎同时，美国Rochester大学的研究小组提出了用串列加速器测量¹⁴C的计划[5]。加拿大McMaster大学和美国Rochester大学几乎同时发表了用串列加速器测量自然界¹⁴C的结果[5,6]。从此，AMS作为一种核分析技术，以其多方面的优势迅速发展起来。至2016年，专门的AMS国际会议已经召开了13次，有近90个AMS实验室，130多台AMS装置开展了相关工作，其中我国有中国原子能科学研究院、北京大学、西安地球环境研究所和广州地球化学研究所四个AMS实验室，另外还有广西师范大学等7个大学和研究单位正在建设当中。应用研究工作几乎涉及所有研究领域，并且在许多研究领域取得了重要研究成果，发挥着越来越不可替代的作用。

AMS目前主要用于分析自然界长寿命、微含量的宇宙射线成因核素与核反应堆等核设施运行生成的人造长寿命核素，如¹⁰Be（1.5×10⁶ a）、¹⁴C（5730 a）、²⁶Al（7.5×10⁵ a）、³²Si（172 a）、³⁶Cl（3.0×10⁵ a）、⁴¹Ca（1.0×10⁵ a）、¹²⁹I（1.6×10⁷ a）等等。它们的半衰期在10² ~ 10⁸ 年的范围，天体和宇宙间许多感兴趣的过程正是在这个时间范围内。作为年代计和示踪剂，它们可提供自然界许多运动、变化以及相互作用等相关信息，广泛应用于地质、考古、环境、生物医学、材料等许多学科。

1 AMS原理与特点

1.1 加速器质谱的工作原理

AMS是基于加速器和离子探测器的一种高能质谱，属于一种具有排除分子本底和同量异位素本底能力的同位素质谱。普通MS与AMS原理图如图1所示。

图1 普通MS与AMS原理图

a为MS原理图，从离子源引出的离子被加速到10 keV能量范围，再经过磁铁、静电分析器后，按质量大小不同，经不同的轨迹进入接收器。在MS的接收器中，在质量数为M的位置上存在3种离子：一是待测定的核素离子，二是分子离子，三是同量异位素离子。例如，测定⁴¹Ca时，在M=41的位置上，除了⁴¹Ca外，还有⁴⁰CaH、⁴⁰KH等分子离子和⁴¹K同量异位素离子的干扰。AMS与普通MS相似（图1），由离子源、离子加速器、分析器和探测器组成。两者的区别在于：第一，AMS用加速器把离子加速到MeV的能量，而普通MS的离子能量仅为keV数量级；第二，AMS的探测器是针对高能带电粒子具有电荷分辨本领的粒子计数器。在高能情况下，AMS具备以下优点。

（1）能够排除分子本底的干扰。对分子的排除是由于在加速器的中部具有一个剥离器（薄膜或气体），当分子离子穿过剥离器时由于库仑力的作用而使得分子离子被瓦解。

（2）通过粒子鉴别消除同量异位素的干扰。对于同量异位素的排除主要是采用重离子探测器。重离子探测器是根据高能（MeV）带电粒子在介质中穿行时，具有不同核电荷离子的能量损失速率不同来进行同量异位素鉴别。根据离子能量的高低、质量数的大小，有多种不同类型的重离子探测器用于AMS测量。除了使用重离子探测器外，通过在离子源引出分子离子，通过高能量的串列加速器对离子全部剥离、充气磁铁、激发入射粒子X射线等技术来排除同量异位素。

（3）减少散射的干扰。离子经过加速器的加速后，由于能量提高而使得散射截面下降，从而改善了束流的传输特性。

由于这些优点，AMS极大地提高了测量灵敏度，同时AMS还有样品用量少、测量时间短等优点。例如，用AMS测量地下水中的³⁶Cl，只需1L左右的地下水样品；若³⁶Cl/Cl原子比为10^-14，只需要几十分钟的测量时间。如果采用衰变计数法，则需处理数吨重的地下水样品；要达到与AMS相同的测量精度，则需要几十甚至上百小时的测量时间。

1.2 加速器质谱装置

典型的AMS装置由离子源、加速器、磁（电）分析器、探测器等几部分组成。图2是中国原子能科学研究院的AMS系统。

1.2.1 离子源与注入器

AMS一般采用Cs⁺溅射负离子源，即由铯锅产生的铯离子Cs⁺经过加速并聚焦后溅射到样品的表面，样品被溅射后产生负离子流，在电场的作用下负离子流从离子源被引出，根据样品的不同离子流一般在0.1~100μA。离子源不仅引出原子负离子，为了达到束流强度高和排除同量异位素的目的，也经常引出分子负离子。AMS测量对离子源的要求是束流稳定性好、发射度小、束流强度高等。此外，还要求多靶位，更换样品速度快。目前，一个多靶位强流离子源最多可达130多个靶位。

AMS注入器一般为磁分析器，是对从离子源引出的负离子进行质量选择，然后通过预加速将选定质量的离子加速到100~400keV，再注入加速器中继续加速。AMS注入器一般采用大半径（R>50 cm）的90°双聚焦磁铁，要求具有很强的抑制相邻强峰拖尾能力。也就是说，要具有非常高的质量分辨本领，即在保证传输效率的前提下M/ΔM越大越好。另外，在磁分析器前加上一个静电分析器，也是抑制相邻强峰拖尾的有效方法。

图2 中国原子能科学研究院的AMS系统

1.2.2 加速器

大多数AMS所用的加速器为串列加速器，加速电压在1~14 MV范围。被注入到加速器中的负离子，在加速电场中首先进行第一级加速，当离子加速运行到头部端电压处，由膜（或气体）剥离器剥去外层电子而变为正离子（此时分子离子被瓦解），随即进行第二级加速而得到较高能量的正离子。目前，在AMS测量中所用的加速器主要由美国NEC和欧洲高压工程公司制造。加速器的端电压有0.5 MV、1 MV、2.5 MV、3 MV、5 MV、6 MV、10 MV等。中国原子能科学研究院的串列加速器是一台原美国高压工程公司生产的HI-13（端电压可以达到13 MV）的串列加速器^[7]。

1.2.3 高能分析器

经加速器加速后的正离子，包括多种元素，多种电荷态q（多种能量E）的离子。为了选定待测离子，就必须对高能离子进行选择性分析。AMS高能分析器主要有以下3种类型。

（1）磁分析器。与注入器的磁分析器相同，它利用磁场对带电粒子偏转作用实现对高能带电粒子的动量进行分析，从而选定EM/q²值。

（2）静电分析器。利用带电粒子在静电场中受力的原理，实现对离子的能量分析，从而选定E/q值。

（3）速度选择器。利用一组相互正交的静磁场与静电场对带电粒子同时作用，实现对离子的速度进行分析，从而选定E/M值。

上述分析器中任意两种的组合都可以唯一选定离子质量M与电荷q的比值M/q。例如，在对³⁶Cl的测量中经过加速器加速后，束流中的离子包括³⁶Clⁱ⁺、³⁶Sⁱ⁺、 ³⁵Clⁱ⁺、 ³⁷Clⁱ⁺、 ¹⁸Oⁱ⁺和¹²Cⁱ⁺ (i为电荷, i=1,2,3，…，n)等。经过上述的任意两种分析器后，只保留具有相同电荷态的³⁶Cl和³⁶S，其他离子全都被排除。目前各实验室的AMS装置大都采用第一种与第二或三种的组合。中国原子能科学研究院的AMS高能分析系统采用的是第一与第二种的组合。

1.2.4 粒子探测器

离子束流经过高能分析后，选定M/q值，但有两种离子仍不能被排除。第一，是与待测定离子具有相同电荷态的同量异位素（例如，测量³⁶Cl时不能排除具有相同电荷态的³⁶S）；第二，是在测量重离子时，不能完全排除与待测定离子具有相同电荷态的相邻同位素。同量异位素、重粒子相邻同位素与所要测量的粒子一同进入探测器系统。因此粒子探测器在原子计数的同时要鉴别同量异位素和重粒子相邻同位素。粒子探测器主要分为同位素鉴别与同量异位素鉴别两类。

2 加速器质谱仪器的发展

目前，全球AMS系统大致经历了四个发展阶段。

第一阶段：共用加速器阶段。这一阶段是从20世纪70年代末到80代末的十几年，为AMS发展初期。这时期大部分AMS装置是在原有用于核物理实验研究的加速器基础上改造而成的，其特点是：①装置非专用，只有部分束流时间用于AMS测量；②加速器的能量比较高，测量的费用比较高；③由于加速器非专用，AMS系统稳定性差，传输效率比较低。

第二阶段：专用加速器的AMS阶段。从20世纪90年代初到本世纪初。随着考古、地质、环境等学科研究需求的迅速增加，AMS发展初期的非专用AMS装置远远不能满足用户的需求。于是专用的AMS装置开始出现（全套商品化专用AMS装置）。至2002年，国际上专用AMS装置的数量接近50台。这些专用AMS装置大都是基于串列加速器，加速器的端电压有5 MV、3 MV、1 MV和0.5 MV。这一时期的特点是 “两个专用”：一个是AMS装置专门用于¹⁴C、¹⁰Be、¹²⁹I等核素的分析与应用；另一个是AMS装置专门用于专一目的的研究，如美国Woods Hole海洋研究所的NOSAMS装置^[8]，主要用于海洋学研究；而英国York大学建立的一台AMS设备专门用于药物研究^[9]。

第三阶段：小型化、标准化阶段。最近10年左右的时间，随着AMS分析技术的不断发展，AMS装置趋于更简单化、更小型化和更合理化。由于大型设备运行维护费用非常高，近年来AMS发展的一个主要趋势是朝着紧凑和低成本的小型化、简单化方向发展。如美国NEC公司2004年推出的一种新的AMS系统——基于0.25 MV单级静电加速器的AMS系统（SSAMS） ^[10]，瑞士苏黎世联邦理工学院（ETH）的AMS实验室与美国NEC公司合作研制的端电压0.2 MV专用于¹⁴C定年的“桌面”AMS系统^[11]。针对³⁶Cl、⁴¹Ca和³²Si等具有较强同量异位素干扰核素的测量，基于5 MV串列的AMS装置在能量上属于临界，姜山小组2004年提出的采用6MV的串列加速器更为合理，立即得到国际上的认同。目前，国际上6MV的AMS已经有5台（包括正在建造的3台）。

第四阶段：更加小型与传统MS融合阶段。在AMS小型化的基础上，姜山小组用更低能量加速器与传统的质谱结合，实现核素的同事测量，如图4所示。为了解决在¹⁴C测量中存在的问题，使得¹⁴C/¹³C/¹²C 同位素测量仪器具有简单、小型化、快速测量以及高精度等特点。在AMS基础上，进行了技术创新，首次提出了¹⁴C/¹³C/¹²C 同位素丰度同时测量仪。该仪器，用一个100-150 kV的加速管取代了AMS中的加速器、注入磁铁分析器和交替注入电源与控制系统等。这不仅使得仪器比AMS简单，而且实现了同时注入、同位素同时接收与测量，从而明显提高测量精度。同时，保留了AMS的优点，具有排除分子本底和同量异位素本底的能力。例如上面提到的¹⁴C测量中¹³CH和⁷Li₂等分子离子都被瓦解和¹⁴N离子被排除掉。

图3.¹⁴C/¹³C/¹²C同时测量仪原理示意图

3 AMS测量在环境中的应用

AMS在环境科学中的应用主要基于城市污染监测及核污染监测、全球环境气候变化研究等方面。

3.1 城市污染监测

矿石和生物体燃烧过程中所排放出的含碳物质、有机分子和气溶胶中的有害成分，在不同程度上影响人类健康、区域内可见度以及全球环境的变化。因此，研究它们的来源十分重要。¹⁴C是这方面监测的主要核素之一，AMS通过对¹⁴C的测量，可定量地鉴别排放物的来源是矿石源还是生物源。近年来，随着全球环境污染的愈来愈严重，PM2.5逐渐成为一个国际研究的热点。国际上较早通过¹⁴C-AMS方法研究空气中PM2.5来源的是美国亚特兰大乔治亚理工学院的Rodney J等[12]，随后，英国爱丁堡大学的Mathew R. Heal 等[13]通过¹⁴C-AMS方法分析了英国大气中PM2.5的主要来源，紧接着，匈牙利德布勒森大学的I.Major等[14]基于瑞士苏黎世大学的专用AMS系统建立了此方法，并在2013年对此方法进行了发展和优化[15]。在国内，中国科学院上海应用物理研究所的刘卫等[16]2012年通过碳同位素比技术定量估算了城市大气CO₂的来源。紧接着的2013年，中国科学院广州地球化学研究所的丁平[17]等，通过研究大气中的¹⁴CO₂，对2010-2011年广州城市大气中化石源CO₂浓度变化特征进行了观测。1994年，北京大学[18]和美国国家标准与技术研究所[19]分别用AMS方法对一些城市中的不同地区、不同季节时的大气中有害成份，如气溶胶、一氧化碳和苯中¹⁴C的含量进行了测量，并评估了其矿石源和生物源的贡献。美国加州大学地球科学学院通过AMS测量，研究洛杉矶市区及周边的化石燃料燃烧的CO₂的释放量，通过对内陆地区及沿海地区汽车等释放的CO₂进行分析，通过测量发现释放量分别为23μmol•mol^-1和5-10μmol•mol^-1[20]。北京大学环境科学中心曾利用¹⁴C特征的生物来源示踪特性，结合AMS技术运用到大气气溶胶来源的研究中。对北京中关村地区、东单地区在采暖期及非采暖期的气溶胶样品、湖南和青岛的气溶胶和地表土样品进行AMS测量，从而分析样品中含碳组分的来源，对其进行源解析，最终发现样品中的含碳组分基本相同但来源有很大差异[21]。在2013年初，在相关报道《核技术向雾霾宣战》中明确提出了将加速器质谱技术测量¹⁴C及其碳同位素的核技术手段运用与大气PM2.5源解析。以上研究证明了¹⁴C-AMS在环境研究领域有更好的拓展方向。

3.2 核污染监测

随着禁核条约的实施与核应用事业的不断发展（如核电站），核环境实时监测变得越来越迫切与重要。虽然核能为人类的生活带来了很多益处，但是放射性核燃料的回收和意外核事故释放出的长寿命放射性核素日益威胁着人类的健康与发展，加上20世纪五六十年代军备竞赛时遗留下来的长寿命放射性核素仍然在环境中大量存在，如何对这些长寿命产物进行定量和后续处理，并且通过人类生活区域的食物链对其进行跟踪，高灵敏的AMS方法起着重要作用。如澳大利亚国立大学与挪威农业大学合作，利用AMS方法对取自Ob和Yenisey两条河河口的水和沉积物样品中Pu的浓度和同位素比值进行了测量，结果显示：Ob河口的Pu元素仅仅来自于Novaya Zemlya的大气核测试产生的原子尘，而Yenisey河口的Pu则具有明显的武器原料特征，由此推测其来自于两河交界处的前苏联核武器生产和处理厂^[22]。另外有资料表明，英国Sellafield核废物处理工厂曾把超过1吨的⁹⁹Tc排放到北部海洋。虽然目前的计算结果显示⁹⁹Tc产生的放射性风险不会对当地人们的生活产生影响，但是科学研究表明，甲壳类和贝类在生长过程中从周围的海水汲取了大量的放射性核素，经估计，生活在爱尔兰海滨的人们食用的海产品中的放射性剂量目前大部分来自于⁹⁹Tc的贡献。然而，人们从这种天然来源摄入的同位素与其后来对身体产生的影响并不是目前就能知道的，因为⁹⁹Tc已经通过自然过程与海洋环境融为一体。通过一些与之相关的环境样品或个体研究⁹⁹Tc的摄入和排泄，这方面的研究工作正在进行之中^[23]。由于⁹⁹Tc在环境或个体中的浓度非常低，高灵敏度的AMS为这方面的研究提供了理想的测量方法。

我国的AMS实验室在此方面也开展了大量的工作，如蒋崧生等测量了我国连山关铀矿矿床附近地下水中的³⁶Cl/Cl，从而了解地下水的污染和走向^[24]，对高放射性环境周边地区的地表水和地面水中的¹²⁹I进行测量，实验结果表明：高放射性周边环境水中¹²⁹I的含量为10⁸ atoms/L到10⁹ atoms/L，这为核污染检测提供了非常有用的实验数据^[25]；何明等^[26]利用AMS开展了反应堆废水中⁹⁹Tc含量的测定工作。尤为值得一提的是，2011年3月日本福岛核事故之后，CIAE-AMS实验室对北京周边及河北等地的大气、雨水中的¹²⁹I含量进行了测量，实验结果图3。实验测试样品为福岛事故期间北京地区的大体积气溶胶样品，采样日期分别在3月20日，3月26日，4月5日以及4月15日。所测¹²⁹I浓度值得到的变化趋势证实，在3月26日左右空气中¹²⁹I的浓度值开始高于3月20日的本底水平，说明此时事故来源的¹²⁹I已传输到北京，同时¹²⁹I浓度值在4月4号到5号间达到峰值，这与气溶胶¹³¹I数据的峰值时间点符合一致。而¹³¹I的测量结果显示，截止3月28号传统的g谱仪仍未检测出事故来源的¹³¹I，这充分体现了，在核泄漏早期监测方面，AMS测量¹²⁹I较之传统g谱仪测量¹³¹I具更高的灵敏性。

图4. 福岛核事故期间北京地区大气颗粒物中¹²⁹I与¹³¹I的原子个数浓度值

3.3 全球环境变化研究

第四纪时代是人类历史发展的最近二百万年，在这段时期内全球气候、环境发生了剧变，人类向各地迁移。对于这些变化过程，冰芯研究显得尤为重要，因为冰芯与历史记录、树轮、沉积物、黄土、孢粉等可提取气候环境变化信息的介质相比，具有保真性强、包含的信息量大和时间尺度长等优点。宇宙射线在大气表层引发核反应生成¹⁰Be、³⁶Cl等放射性核素，经过沉降过程到达地球表面，这些放射性核素的产率受太阳活动和地磁场变化等因素的影响，沉降过程则和气候有关，而极冰很好地保存着这些放射性核素数万年来的连续记录。因此通过对冰芯中¹⁰Be、³⁶Cl等核素进行高灵敏分析，可以获得太阳活动、古地磁和气候的相关信息。例如，Green等^[27]对Inilchek冰川两段冰芯中³⁶Cl的含量进行AMS测量比较，据此分析了中纬度地区的环境变化过程。这方面的工作早在AMS技术建立的初期就已开始^[28]，近期仍比较活跃。

温室效应是当前人们所关注的全球性热点话题，其导致的直接影响就是全球气候变暖、冰川消融，从而给人类带来不敢设想的、灾难性的后果。大气中甲烷浓度的明显增加是导致这一效应的一个主要因素。由于大气中甲烷可能的来源既有天然气管道泄漏(不含¹⁴C的死碳)，也有来自家畜、废物掩埋、生物体燃烧或其他天然系（如矿石）的释放(含有现代碳水平的¹⁴C)。对于在大气中含量相对较低的甲烷，只有AMS能够满足测量灵敏度的需求。如对大气中¹⁴CH₄的AMS测量结果显示：新西兰南方有大约25%的大气甲烷来源于矿石^[29]。此外，荷兰科学家也对欧州西北部大气甲烷的排放量进行了研究，测量结果表明：除了压水堆和热水堆外，其他的核装置也产生¹⁴CH₄^[30]。北京大学郭之虞、刘克新等开展的大气气溶胶污染物来源的研究中，对含有大量环境信息的地质层位样品进行了¹⁴C-AMS测量，并给出了精细的年代序列，这非常有助于了解过去数万年来环境变化及其发展趋势^[31]。

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